Fille du célèbre professeur de chant Manuel Garcia et soeur de la Malibran, la jeune Pauline étudie le chant avec sa mère, le piano avec Liszt, la composition avec Anton Reicha.

A l'âge de 17 ans (1838) elle obtient, à Londres, son premier rôle d'opéra, avec Desdemona dans Otello de Rossini.

En 1840, elle épouse Louis Viardot, directeur du Théâtre italien à Paris. Parmi ses principaux rôles figurent Fidès (conçu pour elle) dans le Prophète de Meyerbeer (1849) et celui de Rachel, dans La Juive de Halévy. L'apogée de sa carrière constitue le rôle-titre de la re-création d'Orphée de Gluck par Berlioz en 1859, créé au Théâtre lyrique de Paris.

Aussi se produit-elle plusieurs saisons à Saint-Pétersbourg et devient retour l'une des premières artistes à faire connaître l'art russe en Europe de l'Ouest (cf. podcast ci-dessous avec Ina Kancheva et Ludmil Angelov / extrait des Moments musicaux vol.XII). 

Notamment Brahms, Saint-Saëns, Schumann, Fauré ont écrit pour elle, et elle-même a transcrit pour la voix des mazurkas de Chopin, composé des musiques sur des poèmes russes, voire plusieurs opérettes - dont Le Dernier sorcier  (1869) sur un livret d'Ivan Tourguéniev... (musicologie.org)